利用報告書 / User's Reports | ARIM Japan公式ホームページ

【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2024.07.03】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

23AE0026

利用課題名 / Title

放射光XAFS測定を用いた軽水炉燃料溶融現象における構造・電子状態解明

利用した実施機関 / Support Institute

日本原子力研究開発機構 / JAEA

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

超高温XAFS/XRD,その場観察,核燃料材料溶融,次世代原子炉の高温安全性評価,軽水炉過酷事故,放射光/ Synchrotron radiation,分離・精製技術/ Separation/purification technology

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

伊藤　　あゆみ

所属名 / Affiliation

東京工業大学科学技術創成研究院ゼロカーボンエネルギー研究所

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

小無　健司,有田　裕二,新納　圭亮,生田　陸人

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

矢板　毅,谷田　肇,小林　徹,小畠　雅明,福田　竜生

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

AE-003：高輝度放射光XAFSシステム

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

軽水炉過酷事故における炉心燃料の溶融機構を解明するために、模擬燃料物質としてY₂O₃およびZr/Y₂O₃混合物質を用いて「高温放射光XAFS/XRD法」の適用性を評価した。本課題では透過X線下流に二次元検出器を設置し、加熱チャンバにガス脱酸装置を接続し低酸素分圧における高温XAFS/XRD同時測定を試みた。Y₂O₃純物質については融点（～2700 K）までの高温測定に成功し、回折画像から得た格子定数変化から温度校正を行う方法を確立した。また、Zr-Y₂O₃混合物質については、金属原子のK吸収端スペクトル（Zr-K, Y-K）、X線回折像を室温から2500 K程度までの温度範囲において同時測定した。XRDとXAFASのスペクトル解析結果から、Zrがこれまでよりも高温まで金属状態を維持できていたことが確認できた。

実験 / Experimental

本研究が最終目的とするUO₂-Zr溶融反応はZrが完全酸化されない状況を想定しているため、酸素分圧を十分低く制御しながら高温XAFS/XRD測定ができるシステムに改良する必要がある。今期はTi脱酸装置を新たに開発し、BL22XUビームラインに設置した加熱チャンバに接続し、高温実験中の酸素分圧を10^-15～10^-20 atmを維持できるかを確認し、得られたスペクトルを文献情報と比較して妥当性を評価した。

結果と考察 / Results and Discussion

Zr-Y₂O₃混合物質を室温から2500 K程度まで昇温した。酸素分圧は十分低く10^-20~10^-15 atmに制御できたが2000 K以上ではZrO₂-Y₂O₃反応を観察した。非調和振動からの寄与を考慮したEXAFS振動解析では、M-O(M=Y, Zr)結合で二次キュムラント係数は直線的に、三次キュムラント係数は放物線的な単調増加を示した。金属の非調和振動効果を説明するのにしばしば用いられるモースポテンシャルによる理論的な評価によると、二次キュムラント係数は温度に、三次キュムラント係数は温度の二乗に比例する、とされており、本研究の測定結果は傾向としては当該の理論予測に矛盾しないものであることを確認した。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

・Miyanaga, T. & Fujikawa, T. (1994). J Physical Soc Japan 63, 3683–3690. ・本課題で得た結果に基づいて提案した研究課題がOECD/NEA TCOFF-2プロジェクトのR&D公募（https://www.oecd-nea.org/jcms/pl_83589/tcoff-ii-call-for-r-d-proposals）で採択されました。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

Keisuke Niino, Development of extremely high-temperature X-ray absorption fine structure measurement method for oxide samples, Journal of Nuclear Science and Technology, 61, 733-739(2023).
DOI: https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2267560

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

Ayumi Itoh, Kenji Konashi, Yuji Arita and Tsuyoshi Yaita, " In situ high-temperature XRD/XAFS study of phase equilibria for hypo stoichiometric region in U-Zr-O system", OECD/NEA TCOFF-2 project 3rd PRG meeting, GRS, Cologne (Germany), 2/2/2024.

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件