利用報告書 / User's Reports


【公開日：2023.08.01】【最終更新日：2023.05.26】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22KU0011

利用課題名 / Title

CO2の資源化を志向した担持金属触媒の高分解能電子顕微鏡解析 

利用した実施機関 / Support Institute

九州大学 / Kyushu Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）革新的なエネルギー変換を可能とするマテリアル/Materials enabling innovative energy conversion

キーワード / Keywords

カーボンニュートラル,再生可能エネルギー,CO2資源化,電子顕微鏡/Electron microscopy,電子分光,エネルギー貯蔵/ Energy storage,ナノ粒子/ Nanoparticles


利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

佐藤 勝俊

所属名 / Affiliation

名古屋大学大学院工学研究科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

豊田雅俊,クトゥビ モハマド シャハジャハン,永岡勝俊

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

鳥山誉亮,山本知一

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術補助/Technical Assistance（副 / Sub）-


利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

KU-002：収差補正走査/透過電子顕微鏡
KU-003：マイクロカロリーメーター高エネルギー分解能元素分析装置
KU-004：広電圧超高感度原子分解能電子顕微鏡


報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

2050年のカーボンニュートラル目標にむけた取り組みが加速しており，CO2の排出抑制技術の一つとしてCarbon dioxide Capture Utilization (CCU)プロセスが注目されている．本研究グループではCCUプロセスの中核技術となる触媒の開発を行っており，とくにCO2の還元によって得られるCOと水素から液体合成燃料を製造するFischer-Tropsch反応（FTS）に注目している．本課題では，本研究グループで試作したFTS用の担持Ru触媒の高分解能電子顕微鏡観察を試みた．試作した触媒はいずれも同様の組成を持つにも関わらず，生成物の選択性に大きな違いがあり，活性点となるRu種の構造，状態を明らかにすることで，この理由を明らかにすることを狙った．

実験 / Experimental

担持Ru触媒は含浸法で調製した．種々のRu前駆体をテトラヒドロフランないし精製水に溶解させ，γ型の高純度Al2O3を浸漬，乾燥させたのち，不活性ガス雰囲気下450ºCで加熱処理して配位子を除去した．得られた触媒には活性化処理に相当する前処理（H2流通下，500ºC）を行った．処理後の触媒は十分に粉砕した後，分散，滴下してグリッドを作成し，JEM-ARM200CFによる表面状態の観察とEDX分析を行った．

結果と考察 / Results and Discussion

Fig. 1に異なる前駆体を使用して調製したRu/Al2O3触媒のSTEM像を示す．観察の結果，Ruはいずれも粒子状でAl2O3に担持されているものの，前駆体の種類によってサイズや形態が大きく異なることがわかった．無機塩系の前駆体を使用した場合にRu粒子が大きくなる傾向が見られ，硝酸Ruを使用した触媒では特に粗大なRu粒子が観測された．一方で，有機錯体系の前駆体を使用した場合にはRuの粒径が比較的小さく抑えられており，特にRuカルボニル錯体を用いて調製した触媒は,平均粒径1 nm前後の極めて微細，かつ均一なRuナノ粒子が得られることがわかった．

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations


Figure 1. STEM images for Al2O3 supported Ru catalysts prepared with various precursors. (a) Triruthenium dodecacarbonyl, (b) Ruthenium(III) chloride, (c) Ruthenium (III) nitrosyl nitrate, (d) Tris(acetylacetonato)ruthenium(III).


その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

謝辞：九州大学超顕微解析研究センターの鳥山誉亮氏，山本知一助教には観察・分析に多大なるご協力を頂いた．記して感謝申し上げる．


成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
  1. Katsutoshi Sato, Operando Spectroscopic Study of the Dynamics of Ru Catalyst during Preferential Oxidation of CO and the Prevention of Ammonia Poisoning by Pt, JACS Au, 2, 1627-1637(2022).
    DOI: 10.1021/jacsau.2c00195
  2. Shin-ichiro Miyahara, Co Nanoparticle Catalysts Encapsulated by BaO–La2O3 Nanofractions for Efficient Ammonia Synthesis Under Mild Reaction Conditions, ACS Omega, 7, 24452-24460(2022).
    DOI: 10.1021/acsomega.2c01973
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
  1. 永岡勝俊 “新奇アンモニア合成触媒” 燃料電池セミナー（東京），2022/5/27
  2. 永岡勝俊 “アンモニア合成触媒_基礎，歴史，新展開” 徳島化学工学懇話会第37回(令和4年度)通常総会・記念講演会 （徳島）2022/6/10
  3. Katsutoshi Nagaoka, Katsutoshi Sato, Shin-Ichiro Miyahara “Design of Core-Shell Structured Metal Catalysts for Carbon-Free Ammonia Fuel Synthesis under Mild Reaction Conditions 2022” Taipei International Conference on Catalysis (Web) 2022/7/21
  4. Katsutoshi NAGAOKA, Katsutoshi SATO, Shin-ichiro MIYAHARA, Koji INAZU “Core-shell structured oxide supported Co catalysts for ammonia synthesis under mild conditions” TOCAT9（福岡）2022/7/27
  5. Katsutoshi SATO, Hitomi HIGHCHI, Katsutoshi NAGAOKA “ZrO2 oxide supported Ru catalyst for CO2 methanation at low temperature” TOCAT9（福岡）2022/7/29
  6. Katsutoshi NAGAOKA, Katsutoshi Sato, Shin-ichiro Miyahara "Synthesis of carbon-free ammonia fuel under mild reaction conditions using Co@BaO/MgO catalysts" 12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)（大阪）2022/8/1
  7. 永岡勝俊 ”エネルギーキャリア”アンモニア”から水素を取り出す触媒技術” CSJ化学フェスタ（東京）2022/10/19
  8. 佐藤勝俊 “担持型ルテニウム触媒の活性向上/劣化因子の解明” 第16回触媒劣化セミナー（令和４年度） （WEB） 20231/12
  9. 豊田雅俊，佐藤勝俊，クトゥビ モハマド シャハジャハン，山田博史，永岡勝俊 “Fischer-Tropsch SynthesisにおけるAl2O3担持Ru触媒の反応挙動の検討”第52回石油・石油化学討論会（長野），2022年10月27日
  10. Kutubi Md. Shahajahan，Katsutoshi Sato, Katsutoshi Nagaoka “Co-based Hybrid Catalytic System for Dvelopment of Efficient Fischer-Tropsch Synthesis Process” 化学工学会第88年会（東京）2023/3/17
特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件

印刷する
PAGE TOP
スマートフォン用ページで見る