利用報告書 / User's Report | ARIM Japan公式ホームページ_マテリアル先端リサーチインフラ

【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2024.04.02】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

23HK0120

利用課題名 / Title

高難度変換反応に有効な無機酸化物担持遷移金属粒子の形状解析

利用した実施機関 / Support Institute

北海道大学

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

電子顕微鏡/ Electronic microscope,表面・界面・粒界制御/ Surface/interface/grain boundary control,電子回折/ Electron diffraction

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

喜多祐介

所属名 / Affiliation

大阪公立大学大学院工学研究科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

篠野由奈,福田崇人

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

平井直美,森有子

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術補助/Technical Assistance（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

HK-401：収差補正走査型透過電子顕微鏡
 HK-402：走査型透過電子顕微鏡

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

反応性の低い有機化合物の変換には、高度に制御された遷移金属粒子が必須である。我々は、無機酸化物に担持した遷移金属または酸化物粒子が、ヒドロキシ基の直接置換反応やポリオレフィンの分解に対して高い活性を示すことを明らかとしている。遷移金属粒子や共担持した金属種による効果に関する知見を得るため、そのサイズや形状などの情報を得ることを目的とする。

実験 / Experimental

シリカ担持鉄触媒(FeO_x/SiO₂)は、Fe(NO₃)₃をSiO₂に含浸担持した後、空気下で773 K, 2 h焼成することで調製した。FeO_x/SiO₂の773 Kで水素還元処理を行った試料と、触媒反応に使用後の試料を用意し、酸化鉄とSiO₂の粒子径と形状を明らかとするとともに、EDSにより元素のマッピングを行った。

結果と考察 / Results and Discussion

FeO_x/SiO₂を水素還元することにより、アルコールをアルキル源としたアニリン類のN-アルキル化反応に対する活性とN-アルキルアミンの選択性が向上することを明らかとしている。まず、水素還元前の試料において、明確な酸化鉄粒子は確認されずSiO₂担体上に高分散担持されていることがTEM-EDS観察により明らかとなった。一方、水素還元後や触媒反応後の試料でも同様のTEM画像が得られており、触媒活性向上は鉄粒子の形状変化に起因するものではないことが明らかとなった。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

福田崇人、喜多祐介、田村正純、”シリカ担持鉄触媒によるアルコールをアルキル源としたアニリン類のN-アルキル化反応における事前還元の効果”、第１３２回触媒討論会（北海道）、令和５年９月１３日
篠野由奈、Shim Joo Young、田村正純、”ポリオレフィン系プラスチックの水素化分解に有効な銅修飾ルテニウム触媒の開発”、第１３２回触媒討論会（北海道）、令和５年９月１４日

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件