利用報告書 / User's Report | ARIM Japan公式ホームページ_マテリアル先端リサーチインフラ

【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2024.01.24】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

23HK0082

利用課題名 / Title

SrCoO_x-SrFeO_x固溶体を活性層とする全固体電気化学熱トランジスタ

利用した実施機関 / Support Institute

北海道大学

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions

キーワード / Keywords

熱トランジスタ,エレクトロデバイス/ Electronic device,電子顕微鏡/ Electronic microscope,セラミックスデバイス/ Ceramic device,集束イオンビーム/ Focused ion beam

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

太田裕道

所属名 / Affiliation

北海道大学電子科学研究所

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

松尾保孝,遠堂敬史,森有子,平井直美

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術代行/Technology Substitution（副 / Sub）,技術相談/Technical Consultation

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

HK-401：収差補正走査型透過電子顕微鏡
 HK-403：集束イオンビーム加工装置

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

活性層の熱伝導率 (κ) を電気的に制御する熱トランジスタは、熱管理デバイスとしての可能性を秘めている。最近、我々は、SrCoO_y (2 < y < 3) の電気化学的酸化還元反応を利用した全固体熱トランジスタを実現した。しかし、κ変調機構が不明であり、κオン/オフ比を改善する指針が立てられないという問題があった。本研究では、熱トランジスタの活性層として使用されるSrCo_1-xFe_xO_y (0 < x < 1, 2 < y < 3) 固溶体のκを系統的に調べた。

実験 / Experimental

PLD法により、固体電解質であるYSZ単結晶基板上にSrCo_1-xFe_xO_y薄膜を活性層とする熱トランジスタを作製し、空気中、280℃において電気化学的に酸化・還元を行った。その際の結晶構造の変化を高分解能XRDおよび収差補正透過型電子顕微鏡（STEM）により解析した。また、TDTR法によりSrCo_1-xFe_xO_y薄膜の熱伝導率を計測した。

結果と考察 / Results and Discussion

STEM観察の結果、完全に酸化されたペロブスカイトSrFeO₃、中間のブラウンミラライトSrFeO_2.5、完全に還元された無限層SrFeO₂の原子配列が鮮明に可視化できた（図1）。 y = 3の場合、SrCo_1–xFe_xO_yの格子熱伝導率は約 2.8 W m^–1 K^–1であり、xの影響を受けないことが分かった。x = 0かつy = 3の場合、電子熱伝導率の寄与によりκは約 3.8 W m^–1 K^–1まで増加した。一方、y = 2の場合、κは原子配列の変化にわずかに依存して変化した（図2）。以上の結果から、熱トランジスタがオンのときは格子が高度に秩序化された高導電体であり、オフのときは結晶格子が乱れた電気絶縁体となる材料が熱トランジスタの活性層として適していることが分かった。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

Figure 1. Cross-sectional STEM images of the SrFeO_y layers in solid-state electrochemical thermal transistors. HAADF-STEM images of (a) SrFeO₃, (c) SrFeO_2.5, and (e) SrFeO₂. Brighter dots are Sr (atomic number, Z = 38), and darker dots are Fe (Z = 26). ABF-STEM images of (b) SrFeO₃, (d) SrFeO_2.5, and (f) SrFeO₂. Green squares represent the unit cell. The scale bar is 1 nm.

Figure 2. Changes in the thermal conductivity (κ) of (a) the off state and (b) on state of the solid-state electrochemical thermal transistors. (a) When the transistor is off (y = 2), κ slightly decreases from 1.1 to 0.9 as x increases from 0 to 0.5 and then increases to 1.2 W/mK. (b) When the transistor is on (y = 3), κ_obsd dramatically decreases from ∼3.8 to ∼3.0 W/mK as x increases from 0 to 0.2 and then becomes saturated at ∼3.0 W/mK. Electron thermal conductivity (κ_ele) is calculated from κ_ele = L·σ·T, where L is the Lorentz number, σ is the electrical conductivity, and T is the absolute temperature. Lattice thermal conductivity (κ_lat) is calculated from κ_lat = κ_obsd – κ_ele.

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

Zhiping Bian, Solid-State Electrochemical Thermal Transistors with Strontium Cobaltite–Strontium Ferrite Solid Solutions as the Active Layers, ACS Applied Materials & Interfaces, 15, 23512-23517(2023).
DOI: 10.1021/acsami.3c03660

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

Zhiping Bian, Qian Yang, Mitsuki Yoshimura, Hai Jun Cho, Joonhyuk Lee, Hyoungjeen Jeen, Takashi Endo, Yasutaka Matsuo, and Hiromichi Ohta, “Thermal Conductivity Modulation of SrCoOy–SrFeOy Solid Solution in Solid-State Electrochemical Thermal Transistors”, The 4th Workshop on Functional Materials Science (FMS2023), Busan, South Korea, June 18-21, 2023. (poster)
太田裕道, “全固体電気化学熱トランジスタ：遷移金属酸化物の熱伝導率を電気的に切替える固体スイッチ”, 第84回応用物理学会秋季学術講演会「イオントロニクスにおける酸化物・カルコゲナイトの新機能」, 熊本城ホールほか3会場, 2023年9月19日-23日 (Invited).
Hiromichi Ohta, “SrCoOx-based solid-state electrochemical thermal transistors”, International Conference on Condensed Matter and Device Physics (ICCMDP-2023), Gandhinagar, September 27-29, 2023 (Invited).
Hiromichi Ohta, “Solid-State Electrochemical Thermal Transistors”, MRM2023/IUMRS-ICA2023 (Symposium A-4), Kyoto, December 11-16, 2023. (Invited)

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件