【公開日：2023.08.01】【最終更新日：2024.06.27】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
22QS0110
利用課題名 / Title
ヘテロリモートエピタキシーにおけるGaN 核を用いた結晶化過程の観察
利用した実施機関 / Support Institute
量子科学技術研究開発機構 / QST
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions（副 / Sub）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed
キーワード / Keywords
化合物半導体,結晶成長,熱処理結晶化,リモートエピタキシー,X線回折/X-ray diffraction,放射光/Synchrotron radiation,原子薄膜,表面・界面・粒界制御,ナノフォトニクスデバイス,ナノエレクトロニクスデバイス
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
成塚 重弥
所属名 / Affiliation
名城大学理工学部材料機能工学科
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
佐々木拓生
利用形態 / Support Type
（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
ヘテロリモートエピタキシーにおけるGaN結晶核を用いた低温GaN層の結晶化過程を高輝度X線を用いたその場X線回折測定により観察した。本研究の最終的な目的はリモートエピタキシーのよるGaN層の転位低減にあり、低温GaN層を用いることで、結晶核同士を緩やかに結合させる手法の開発に関係している。本研究課題ではその前段階にあたる低温GaN層の結晶化過程のその場観察を目指した。
実験 / Experimental
【利用した装置】：表面X線回折計
【実験方法】
サファイア基板表面をグラフェンで覆ったものを基板とし、成長温度630℃でGaN結晶核をリモートエピタキシーした。その上に成長温度300℃という低温で、GaN層を15 nm結晶成長した。その様に作製したテンプレート基板を用いて、BL11XUに設けられた分子線結晶成長装置を用いて超高真空条件下で熱処理実験をおこなった。熱処理条件は、5分間で670℃まで昇温し、その後670℃で5分間、720℃で5分間、770℃で5分間加熱処理をおこない、低温で堆積したGaN層の結晶化をおこなった。その様な熱処理過程におけるGaN層の変化を、BL11XUの高輝度X線を用いてその場X線回折測定した。
結果と考察 / Results and Discussion
GaN(22-40)回折付近のX線回折パターンを図1に示す。図の中心付近の四角の線で囲った縦長のスポットがGaNの(22-40)回折に対応する。このスポットは、L方向には狭い半値幅を示すが、H方向には大きく伸長したパターンとなっていた。このことは、結晶の緩和は充分進みほぼ残留応力がなく、GaN本来の格子定数になっていることを表す。また、H方向の広がりは、GaNの結晶核のサイズが100-200 nmと小さな島状構造になっていることに対応するものと考えられる。熱処理過程をその場観察した際のGaN(22-40)回折スポットの回折強度の時間依存性を図2に示す。図より、670℃への昇温過程で結晶化が大きく進み、それ以降の強度増加は少ないことがわかる。熱処理温度を上昇する度に回折強度は少し上昇したが、720℃以上では熱処理中に回折強度がむしろ減少した。このことは、超高真空中での熱処理により、低温GaN層が凝集する様子か、もしくは、N抜けによる結晶が劣化したことに起因する。熱処理後の基板表面は、低温成長したGaN層が凝集し再度GaNの島状構造となっていた。
今後の実験では、熱処理中にNラジカルを供給しGaN層の表面劣化を防ぐ必要があるものと考えられる。また、熱処理後に層状構造を保つためには、低温GaN層を厚膜化する必要もあるものと考える。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
図1．GaN(22-40)回折付近のX線回折パターン
図2．その場測定による(22-40)回折強度の時間変化
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
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Asato Nakashima, Direct precipitation of multilayer graphene on c-plane sapphire using a crystallized Ni catalyst, Journal of Crystal Growth, 598, 126885(2022).
DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2022.126885
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Shigeya Naritsuka, A-plane GaN microchannel epitaxy on r-plane sapphire substrate using patterned graphene mask, Journal of Crystal Growth, 630, 127593(2024).
DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2024.127593
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
- Ryosuke Achiwa, Shigeya Naritsuka, Takahiro Maruyama, Takuo Sasaki, Seiji Fujikawa, “In situ X-ray observation of graphene precipitation from crystallized Ni catalyst” The 64rd Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium, 令和5年3月1日.
- Ryosuke Achiwa, Tomoaki Murahashi, Shigeya Naritsuka, Takahiro Maruyama, Takuo Sasaki, Seiji Fujikawa, “In situ X-ray observation of graphene precipitation from crystallized Ni catalyst - Cooling rate dependence -” 41th Electronic Materials Symposium (EMS-41), 令和4年10月19日.
- Masami Nonogaki, Yukito Kato, Kohei Osamura, Ryoya Yokoi, Shigeya Naritsuka，Takahiro Maruyama, Takuo Sasaki, Seiji Fujikawa, “In situ observation of heteroepitaxial growth of InGaN on GaN/graphene template” 41th Electronic Materials Symposium (EMS-41), 令和4年10月20日.
- Yuta Yanase, Kazuki Mita, Yasuhiro Fukunishi, Kohei Osamura, Takahiro Maruyama, Shigeya Naritsuka, “Study of in-plane alignment of low-pressure CVD graphene on m-plane sapphire using RHEED” 15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applicationa for Nitrides and Nanomaterials, 16th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science, 令和5年3月6日.
- 柳瀬優太、三田和輝、福西康寛、長村皓平、丸山隆浩、成塚重弥, “m面サファイア基板上に減圧CVD成長したグラフェンの面内配向性” 第70回応用物理学会春季学術講演会, 令和5年3月17日.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件