【公開日：2023.07.31】【最終更新日：2023.05.17】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22UT0325

利用課題名 / Title

酸化物材料内部の同位体分析

利用した実施機関 / Support Institute

東京大学 / Tokyo Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）革新的なエネルギー変換を可能とするマテリアル/Materials enabling innovative energy conversion（副 / Sub）その他/Others

キーワード / Keywords

固体触媒,質量分析/Mass spectrometry,燃料電池/ Fuel cell,電極材料/ Electrode material

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

長澤 剛

所属名 / Affiliation

東京工業大学

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

竹内美由紀

利用形態 / Support Type

（主 / Main）技術補助/Technical Assistance（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

UT-306：超微量元素計測システム(SIMS)

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

自動車用後処理触媒内における化学種分布の計測を目的として，酸素同位体を導入した酸化物触媒に対してNanoSIMSによる同位体分布計測を行った．また固体酸化物形燃料電池（SOFC）燃料極の反応場分布を明らかにするために，酸素同位体を導入した酸化物電極に対してNanoSIMSによる同位体分布計測を行った．

実験 / Experimental

自動車排ガス触媒の一種である三元触媒を模擬したモデル試料（酸素吸蔵材料であるセリアジルコニア固溶体基板にパラジウムが担持されたもの）を作製し，600℃にて酸素同位体を導入後にサンプルをクエンチ（急冷）し，同位体分布を保存した．クエンチ後のサンプル断面および表面の酸素同位体分布をNanoSIMSによって明らかにした．

結果と考察 / Results and Discussion

得られた同位体分布画像（図1(a)）より，酸素同位体18Oはセリアジルコニア（CZ）表面から内部へと浸透し、その濃度および浸透深さはパラジウム（Pd）周辺で増加していた．またCZ表面においては各Pd粒子を取り囲むように18O濃度が高い領域が形成されている様子が確認された（図1(b)）．さらに表面拡大画像より、Pd/CZ界面から離れるにつれ、CZ表面の18O濃度は徐々に減少していくことが明らかとなった（図1(c)）．このように本可視化により、CZへの酸素吸蔵がPdとの界面において促進され、吸蔵された酸素がCZ深さ方向および表面方向に拡散していく様子を直接捉えることに成功した

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

図1　モデル三元触媒の(a)断面および(b、c)表面における酸素同位体濃度分布

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

研究成果の論文発表時のプレスリリースhttps://www.titech.ac.jp/news/2022/065357

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Tsuyoshi Nagasawa, Visualization of oxygen storage process in Pd/CeO2-ZrO2 three-way catalyst based on isotope quenching technique, Chemical Engineering Journal, 453, 139937(2023).
   DOI: 10.1016/j.cej.2022.139937
   
2. T. Shimura, Three-dimensional numerical simulation of oxygen isotope transport in lanthanum strontium manganese - Yttria-stabilized zirconia cathode of solid oxide fuel cell, International Journal of Hydrogen Energy, 48, 19233-19247(2023).
   DOI: 10.1016/j.ijhydene.2023.01.349
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 長澤剛，石川隼，佐藤進，小酒英範，”同位体クエンチ法によるパラジウム/セリアジルコニア三元触媒の酸素吸蔵可視化 －反応温度の影響－”，2022年秋季大会学術講演会 (大阪)，2022/10/14
2. Tsuyoshi Nagasawa, Shun Ishikawa, Susumu Sato, Hidenori Kosaka, Nanoscale visualization of oxygen storage at Pd/CeO2-ZrO2 solid solution interface through oxygen isotope labeling, 12th International Conference on Environmental Catalysis (Osaka), 2022/8/1
3. Tsuyoshi Nagasawa, Takaaki Shimura, Naoki Shikazono, Katsunori Hanamura, Relationship Between Active Sites Distribution and 3D Microstructure of LSM/YSZ Composite Cathode by Oxygen Isotope Labeling Combined with FIB-SEM Technique, 23rd International Conference on Solid State Ionics (Boston), 2022/7/21
4. 長澤剛，”【招待講演】同位体クエンチ法による排ガス浄化触媒の酸素吸蔵可視化技術”，時代を刷新する会　環境技術委員会 (東京)，2023/2/21

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件