【公開日：2023.08.01】【最終更新日：2023.05.26】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
22KU0029
利用課題名 / Title
Ｐt系合金ナノ粒子表面の表面構造と電極触媒活性の関係に関する検討-酸素還元反応およびギ酸,メタノール・エタノール酸化反応を中心に-
利用した実施機関 / Support Institute
九州大学 / Kyushu Univ.
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）革新的なエネルギー変換を可能とするマテリアル/Materials enabling innovative energy conversion
キーワード / Keywords
電子顕微鏡/Electron microscopy,燃料電池/ Fuel cell
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
松本 太
所属名 / Affiliation
神奈川大学工学部物質生命化学科
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
福永 裕美
利用形態 / Support Type
（主 / Main）技術補助/Technical Assistance（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
液体燃料であるメタノール、エタノール(EtOH)、ギ酸はエネルギー密度や貯蔵・運搬の面で水素よりも優れているため、燃料電池の燃料としての利用が期待されている。しかし、有機低分子を燃料とする場合には、酸化反応の遅さや一酸化炭素(CO)被毒による触媒の劣化などの問題を解決しなければならない。本研究では、エタノールおよびギ酸の電解酸化において白金よりも高い活性と耐久性を持つとされるパラジウムを基軸とし高い活性と耐久性を持つPd系合金電極触媒の探索を行った。また、触媒中のPdのd-バンドセンター、および触媒活性とCO吸着度合についても検討した。
実験 / Experimental
還元剤としてエチレングリコールと水素化トリエチルホウ素リチウムを使用し、Pd/CB上のPdと第二元素の合金化を行った。この触媒をGC回転電極に固定し、0.1 M NaOHを含む0.5 M有機低分子水溶液を用いて電気化学測定の評価を行った。また、X線光電子分光法(XPS)によるPd合金触媒の中のPdのd-band centerの測定を行った。これらの研究で合成したナノ粒子の形状、分布度合いを確認するために透過電子顕微鏡での粒子の観察を行った。
結果と考察 / Results and Discussion
ナノ粒子の合成は、Pd/カーボンブラック(CB)(Fig.1, Fig.2), PdSn/CB (Fig. 3, Fig. 4), PdBi/CB (Fig.5, Fig.6), PdIn/CB, PdPb/CB, PdNi/CB, PdCo/CB, PdFe/CB, PdSb/CB, Pd/CBを行った。透過型電子顕微鏡およびEDS測定からPdと第二元素が原子数の比率で1対1になっていることを確認した。それらの触媒表面におけるエタノールの酸化反応に関して検討し、Pd/CBに比較して、PdSn/CB, PdIn/CBは7.1, 2.2倍の活性を示した。PdSn/CBは、これまで最も活性の高い触媒として報告されているPtPb/CBと比較して1.8倍の活性が確認できた。これらの触媒の活性と触媒中のPdの電子状態の指標としてd－バンドセンターを測定し、d－バンドセンターと活性をプロットしたところ、火山型のプロットが得られた。これらの結果から従来言われているような触媒の電子状態と活性には火山型の関係性が見られることがPd系合金触媒のエタノールの電極触媒酸化においても見られることが分かった。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
Fig.1
Fig.2
Fig.3
Fig.4
Fig.5
Fig.6
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件