【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2024.07.03】
課題データ / Project Data
課題番号 / Project Issue Number
23AE0021
利用課題名 / Title
In-situ XAFSによる貴金属担持セリア系複合酸化物の酸素吸蔵放出機構の研究(1)
利用した実施機関 / Support Institute
日本原子力研究開発機構 / JAEA
機関外・機関内の利用 / External or Internal Use
外部利用/External Use
技術領域 / Technology Area
【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-
【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）-
キーワード / Keywords
Exhasut gas catalyst, Cerium oxide, Oxgen storage/release, X-ray absorption spectroscopy,放射光/ Synchrotron radiation,ナノ粒子/ Nanoparticles
利用者と利用形態 / User and Support Type
利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)
三浦 拓
所属名 / Affiliation
株式会社キャタラー
共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes
田中裕久,澤田大
ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes
松村大樹, 辻卓也
利用形態 / Support Type
（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-
利用した主な設備 / Equipment Used in This Project
報告書データ / Report
概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)
自動車排気浄化システムにおける触媒劣化検出の精度向上に向けて、貴金属担持セリア系複合酸化物の酸素吸放出（OSC）機構を時間分解ｉｎ－situ DXAFSにより解明定量化することを目的に実施した。
実験 / Experimental
担持貴金属量・種(Pt,Pd,Rh)・担体材料組成(Ce,Zr,Y)の異なるセリア系複合酸化物にて、酸化又は還元ガス流入中のCe及び貴金属元素の価数変化とその温度依存性を、時間分解ｉｎ－situ DXAFSにより観測した。光学系は分散型光学系としてSi（422）結晶を湾曲させたポリクロメータをLaue配置し、Ce K-edgeエネルギーを持つX線を約250eV幅で検出した。試料はOperando Cellに圧入し、X線、ガス共に試料厚み方向を貫通する配置とした。反応ガスは100sccmにて5％水素と5％酸素（N2,Heバランス）を100秒ごとに交互に切り替え流通した。
結果と考察 / Results and Discussion
セリアにおける酸化還元ガス流入時のCe4+⇄Ce3+価数変化挙動において、Ce酸化は速いが、Ce還元は遅い非対称性があり、低温ほどその差は顕著であった。酸素放出が全体のOSC反応を律速していると思われた。この遅い酸素放出に対するドーパント効果検証により、ZrやYがCe還元速度・量を向上させることが分かった。更に、担持貴金属種の検証を行ったところ、PtやPd担持によりCe還元速度は高速化される一方、Rhでは遅延化傾向が確認された。各貴金属吸収端の価数変化挙動より、貴金属自体の価数変化が先行しCeとの競争還元反応が生じていることが推測された。
図・表・数式 / Figures, Tables and Equations
その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)
謝辞：日本原子力開発機構 松村大樹博士・辻卓也博士のご支援に感謝申し上げます。
成果発表・成果利用 / Publication and Patents
論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
特許 / Patents
特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件