【公開日：2024.07.25】【最終更新日：2024.06.26】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

23AE0003

利用課題名 / Title

In-situ XAFSによるCOガス環境下におけるFe添加貴金属触媒のH₂-O₂反応機構解明研究

利用した実施機関 / Support Institute

日本原子力研究開発機構 / JAEA

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）計測・分析/Advanced Characterization（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

Metal nanoparticle catalyst, Cerium oxide, hydrogen oxidation, CO poisoning, X-ray absorption spectroscopy

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

田中 裕久

所属名 / Affiliation

関西学院大学 理工学部 先進エネルギーナノ工学科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

青谷拓朗,上垣伸弥,中山智仁,神処一樹,濱田翔太

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

松村大樹,辻卓也

利用形態 / Support Type

（主 / Main）共同研究/Joint Research（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

AE-006：エネルギー分散型XAFS装置

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

本研究では原子力安全の重要基盤技術における、シビアアクシデント時の溶融燃料とコンクリートとの相互作用(MCCI)によって発生するCOガスによる触媒被毒に注目した。そこで、Fe添加貴金属触媒に対する担体によるCOガスの影響と反応メカニズムを解明するために「その場」XAFS測定を行った。

実験 / Experimental

COガスの吸着と脱離のメカニズムを解明し、Fe添加による構造の違いが反応性の違いにどのように影響を与えているのかを明らかにし、被毒成分によってH₂-O₂反応が阻害されない適切な担体材料を探索する。分光結晶にSi(111)結晶を用いFe K-edge(7111.2 eV)近傍のエネルギーを持つX線を検出する。検出器には蛍光体とCCDカメラを用い、蛍光体に白色X線が当たるように配置することで発生した可視光をCCDカメラにて記録した。測定を行う際には水素雰囲気、酸素雰囲気、CO雰囲気、COガス共存下において水素ガスと酸素ガスを導入した混合ガスにおいて測定を行い、各触媒の吸着種を確認した。

結果と考察 / Results and Discussion

He雰囲気で測定した際のフーリエ変換のスペクトルからFeの一部のFeが合金化して触媒を形成していることが分かった。 Pt-Fe合金触媒において担体ごとに異なるXAFSスペクトルを得た。従来の担体材料であるアルミナではCOの吸着が確認されたがCO対策のために用いたCZY担体の触媒では比較的CO吸着によるスペクトルの変化が小さかった。このことからCZY担体ではCOの吸着が少ないことが分かった。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

(1)共同研究：日本原子力研究開発機構・松村大樹博士、辻卓也博士(2)外部競争的研究資金：本研究は、JST SICORP、JPMJSC21C3 の支援を受けたものです。(3)技術支援者への謝辞:：BL14B1にてin-situ DXAFSビームラインを構築していただき、これまで見ることのできなかった触媒上の吸着種を観察できるようになり、心から感謝申し上げます。 日本原子力研究開発機構 松村大樹さま、辻卓也さまのご尽力とご支援に感謝を申し上げます。併せていつも研究室の学生たちをご指導いただいき謹んで御礼申し上げます。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Kohei Inagawa, Development of Hydrogen Oxidation Reaction Catalysts to Overcome CO Poisoning and Elucidation of Reaction Mechanism, The Journal of Physical Chemistry C, 127, 11542-11549(2023).
   DOI: https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c02237
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件