【公開日：2023.07.31】【最終更新日：2023.04.19】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22MS1017

利用課題名 / Title

超伝導/強磁性/半導体ナノ複合材料の超伝導近接効果

利用した実施機関 / Support Institute

自然科学研究機構 分子科学研究所 / IMS

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis（副 / Sub）計測・分析/Advanced Characterization

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

超伝導，近接効果，フラクタル，バンド構造

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

内野 隆司

所属名 / Affiliation

神戸大学大学院理学研究科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

橋本　碧維,中明　育

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

藤原　基靖,伊木　志成子,宮島　瑞樹

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

MS-218：SQUID（MPMS-7）
MS-219：SQUID（MPMS-XL7）

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

スピントロニクス材料に代表される，電子の電荷，スピンを複合的に活用した電子・磁気材料の開発が国内外で活発に行われている。このような，電子の多様性を複合的に活用した材料の開発は近年，超伝導体材料にまでも拡張されつつある。特にこの数年，超伝導体(S)/常伝導体(N)界面に興味が持たれ，超伝導近接効果（超伝導体に近接した常伝導体にクーパー対が侵入する現象）に関わる数々の新しい量子現象が報告されている(例えばL. Breheau et al. Nature 499, 312 (2013))。しかし，近年のS/N界面に関する研究は殆どがエピタキシャル成長させた膜厚数ナノメートルの多層薄膜に関するものである。これは，S/N界面に由来する量子現象の発現には，界面が原子レベルでクリーンであり，かつ，常伝導相の厚みが超伝導体のコヒーレンス長ξ_0(ξ_0~10-100 nm）以下でなければならない，と一般に考えられているためである。このような薄膜系S/N界面に対し，我々の研究グループでは半導体（絶縁体）マトリックス中に超伝導ナノ微粒子が希薄に分散したナノ複合材料の超伝導近接効果と，その磁気構造に関する研究を行っている近年，酸化物－金属マグネシウム間の固相酸化還元反応により作製したMgO（絶縁体）， MgB₂（超伝導体）から構成されるナノコンポジットが，ボイドがなく，かつ，原子レベルでクリーンなヘテロ界面を有した緻密なバルク体を形成することを報告した[1]。さらに，同ナノコンポジットの電気抵抗率は，38.5 Kで超伝導転移を示した後，約33 Kでほぼゼロとなることがわかった。1段階目の転移（はMgB2粒子内の超伝導転移に相当し，ゼロ抵抗の発現は，超伝導近接効果によりMgB2粒子間の常伝導相内にも超伝導相関が誘起され系全体が超伝導化したことを示唆している。さらに，低印加磁場での帯磁率測定によって，35 K以下の温度域で超伝導体積分率がほぼ１００％となることを確認している。 しかし，本ナノコンポジット中のMgB2の体積百分率は20 %に満たないので，得られた観測結果はこれまでのパーコレーション理論では説明できない。このような現象の報告例は過去になく，これまでの薄膜系，微粒子分散系とは本質的に異なる長距離かつ3次元的な超伝導近接作用による超伝導相関がバルク内で実現していると推察される。さらに，最近の実験で，10 Oe以下の低外部磁場下で，同試料が常磁性マイスナー現象を示しうることを見出した。そこで，本研究では，本年度前期に引き続き，分子科学研究所，機器センター所有のSQUID型磁化測定装置　Quantum Design MPMS-XL7を用いて，10 Oe以下の低磁場下での帯磁率測定を行う.

実験 / Experimental

酸化物と金属マグネシウムとの固相酸化還元反応により作製した， MgB₂系ナノ複合体粉末を，スパークプラズマ焼結により緻密化させた。また，適宜，Mn，Co,Siなどの磁性金属やも試料に添加すした。同試料を，1 ×１×5 mm程度の棒状に加工し，磁化の温度依存性，印加磁場依存性，ならびに磁気抵抗を測定した。

結果と考察 / Results and Discussion

電気伝導度及び磁化率の温度依存性をそれぞれFig. 1、Fig. 2に示す。約38 Kで超伝導転移を示し、36 K以下でゼロ抵抗及び完全反磁性 (4pM/H = -1) を示した。印加磁場5 mOeの磁場冷却条件のもと、走査SQUID顕微鏡を用いて観察したところ、35 K以下でランダムに分布する2×10 -15 Wbの大きさを持つ磁束量子の存在を確認した (Fig. 3)。挿入図が示すように、この磁束の電流分布は通常のアブリコソフ渦糸と同様に中央部に電流の流れないコアに相当する部分を有していることが分かった。さらに、この渦糸構造は36 K以上で消失した。従って、観測された磁束量子はMgB₂中に生じたものではなく、超伝導近接効果により超伝導化した常伝導相中にピンニングされた渦糸であると考えられる。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

Fig. 1. Temperature dependence of electrical conductivity.

Fig. 2. Temperature dependence of magnetic susceptibility 4pM/H.

Fig. 3. Scanning SQUID microscope image. Insert: vector diagram of current distribution.

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

謝辞支援機関の藤原基靖氏，伊木志成子氏，宮島瑞樹氏には，実験装置の不具合があったときなど，親身になって対応いただいた。ここにあらためて謝意を表する。また，走査SQUID顕微鏡観察は，物質・材料研究機構の有沢俊一博士のご厚意によって行った。受賞等 日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウムにて発表者の中明育が優秀講演賞を受賞した。

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 1.中明 育, 櫻井 敬博, 太田 仁, 瀬戸 雄介, 大井 修一, 立木 実, 有沢 俊一, 内野 隆司 「超伝導ナノ複合化合物の超伝導特性に及ぼす構造および組成の効果 」 第83回応用物理学会秋季学術講演会　2022年 9/20-9/23
2. 2.中明 育, 櫻井 敬博, 太田 仁, 瀬戸 雄介, 大井 修一, 立木 実, 有沢 俊一, 内野 隆司 「Mg/MgO/MgB2複合化合物の超伝導特性に及ぼす構造および組成の効果」 日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム2022年　9/14-9/16

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件