利用報告書 / User's Report

【公開日：2023.07.31】【最終更新日：2023.05.16】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22MS1001

利用課題名 / Title

カーボンナノチューブの生成メカニズムの解明

利用した実施機関 / Support Institute

自然科学研究機構 分子科学研究所

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis（副 / Sub）計測・分析/Advanced Characterization

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）マテリアルの高度循環のための技術/Advanced materials recycling technologies（副 / Sub）次世代ナノスケールマテリアル/Next-generation nanoscale materials

キーワード / Keywords

カーボンナノチューブ,触媒,XAFS


利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

丸山 隆浩

所属名 / Affiliation

名城大学理工学部応用化学科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

柄澤周作,松岡就,杉山萌梨,カマル・サラマ

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

伊木志成子

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-


利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

MS-203：電界放出形透過型電子顕微鏡


報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

単層カーボンナノチューブ（SWCNT）の電子状態は，その構造によって決定されるため，特定の構造をもつSWCNTを選択的に作製する技術の開発が望まれている。そのためには，触媒粒子からSWCNTが生成するメカニズムを理解することが重要である。本研究ではX線吸収分光（XAFS）法を用いた，その場分析手法によりSWCNT生成中の触媒粒子の状態について調べた。SWCNT作製用触媒として一般的なCo触媒に対し，その場XAFS測定を行ったところ，SWCNT生成中の炭化状態を明らかにすることができた。

実験 / Experimental

その場XAFS測定用の試料は，窒化ホウ素（BN）粉末上に金属触媒粒子を担持させたものを用いた。触媒粒子のサイズを，マテリアル先端リサーチインフラ事業の支援を受け，分子科学研究所にて透過電子顕微鏡（TEM）観察により分析した。本粉末をペレット化し，あいちシンクロトロン光センターのビームラインBL11S2に設置した小型化学気相成長（CVD）装置内にセットし，800℃に加熱しながらエタノールガスを供給し，10分間SWCNT成長を行った。この間，約1分ごとに透過法でXAFS測定を行った。

結果と考察 / Results and Discussion

図１にCo触媒粒子が担持されたペレット表面のTEM像を示す。SWCNT成長に適した粒径1～3 nm程度のCo金属粒子がBN粉末上に担持されていることがわかる。本ペレットを用いて行ったSWCNT成長中の，その場XAFS測定により，Co K吸収端XAFSスペクトルの測定を行った。スペクトルの高エネルギー側に現れるEXAFS領域の振動構造から得られた動径分布関数を図２に示す。図２は，Co原子周辺の結合距離の分布を示すが，800℃への昇温直後はCo触媒粒子の一部は酸化していたが，エタノールを照射しSWCNT成長を開始したあとは，Co触媒は炭化状態に変化することがわかった。また，その場XAFS測定後に，TEM観察を行ったところ，図３に示すように，SWCNTが成長していることが確認できた。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations


図１　BN粉末に担持されたCoナノ粒子



図２　Co K吸収端XAFSスペクトルから得られた動径分布関数



図３　その場XAFS測定中に生成したSWCNTのTEM像


その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)


成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
  1. Shusaku Karasawa, Single-walled carbon nanotube growth from Ni catalyst particles under conventional growth conditions by alcohol catalytic chemical vapor deposition: in situ X-ray absorption fine structure study, Japanese Journal of Applied Physics, 62, SG1036(2023).
    DOI: 10.35848/1347-4065/acbe05
  2. Shusaku Karasawa, In situ XAFS study on chemical states of Co and Ir nanoparticles under conventional growth condition of single-walled carbon nanotube via alcohol catalytic chemical vapor deposition, Chemical Physics Letters, 808, 140135(2022).
    DOI: 10.1016/j.cplett.2022.140135
  3. Shusaku Karasawa, In situ XAFS study of the chemical state of a Co catalyst during single-walled carbon nanotube growth under conventional growth conditions using alcohol catalytic chemical vapor deposition, Chemical Physics Letters, 804, 139889(2022).
    DOI: 10.1016/j.cplett.2022.139889
  4. Daiki Yamamoto, Iridium‐Catalyzed Single‐Walled Carbon Nanotube Synthesis by Alcohol‐Gas‐Source Method Under Low Ethanol Pressure: Growth Temperature Dependence, Crystal Research and Technology, 57, (2022).
    DOI: 10.1002/crat.202100226
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
  1. 丸山 隆浩，柄澤 周作，サラマ カマル，才田 隆広，成塚 重弥，“X線吸収分光法によるカーボンナノチューブ生成過程における触媒粒子の化学状態の解明”，第49回炭素材料学会年会，令和4年12月8日
  2. 柄澤 周作，サラマ カマル，才田 隆広，成塚 重弥，丸山 隆浩，“その場 XAFS 測定による単層カーボンナノチューブ成長中の Co 触媒と Ir 触媒の化学状態の比較”，第83回応用物理学会秋季学術講演会，令和4年9月23日
  3. 柄澤 周作，サラマ カマル，才田 隆広，成塚 重弥，丸山 隆浩，“その場 XAFS 測定による単層カーボンナノチューブ 成長メカニズムの解明: Fe 触媒と Ni 触媒の比較”，第83回応用物理学会秋季学術講演会，令和4年9月21日.
  4. Takahiro Maruyama, Shusaku Karasawa, Kamal Prasad Sharma, Shigeya Naritsuka, Takahiro Saida, “In situ XAFS analysis of chemical state of catalyst particles during single-walled carbon nanotube growth by chemical vapor deposition”, 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2022), 令和4年11月10日
  5. Shusaku Karasawa, Kamal Prasad Sharma, Takahiro Saida, Shigeya Naritsuka, Takahiro Maruyama, “In situ XAFS analysis of chemical state of Co catalysts prepared by solution method during single-walled carbon nanotube growth”, The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22), 令和4年 9月12日.
特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件

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