利用報告書 / User's Report

【公開日：2023.07.31】【最終更新日：2023.04.27】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22UE0015

利用課題名 / Title

機能性酸化物の非エピタキシャル成長とシリコンフォトニクス応用

利用した実施機関 / Support Institute

電気通信大学

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis（副 / Sub）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions

キーワード / Keywords

赤外・可視・紫外分光/Infrared and UV and visible light spectroscopy,CVD,スパッタリング/Sputtering,リソグラフィ/Lithography,EB,膜加工・エッチング/Film processing and Etching,高品質プロセス材料/ High quality process materials,光導波路/ Optical waveguide,セラミックスデバイス/ Ceramic device,ナノフォトニクスデバイス/ Nanophotonics device,原子薄膜/ Atomic thin film,フォトニクス/ Photonics,量子効果/ Quantum effect,表面・界面・粒界制御/ Surface/interface/grain boundary control


利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

一色 秀夫

所属名 / Affiliation

電気通信大学情報理工学研究科

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ZHANG YANBIN,高村 宏規,山下 大貴,藤谷 諭史

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

桑原 大介,北田 昇雄,松橋 千尋

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-


利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

UE-004：DSC粉末X線同時測定装置
UE-011：電子線元素状態分析装置


報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

 CMOSバックエンドプロセスやシリコンフォトニクスにおいて、シリコンまたは層間絶縁膜上に機能性金属酸化物結晶を形成するヘテロ集積技術の開発が期待される。そのためには、エピタキシャル成長ではない配向結晶合成が必要となる。これまで、フォトニクス応用としてSiO2上に光利得媒体となる（Er0.1Y0.9)2SiO5（EYSO）層状結晶薄膜の合成を、layer-by-layer堆積と急速高温アニール(RTA)を使用した配向結晶合成法の開発を進めてきた。配向結晶化の実現可能性は、layer-by-layer堆積としてパルスレーザー堆積（PLD）を使用することによって示唆された。最近、デバイス開発に向けたPLDの代替プロセスとして、デジタル処理DC反応性スパッタリング（DPDRS: Digitally processed DC reactive sputtering）を開発した[1]。DPDRSは、カソードのデジタルスイッチングにより金属超薄層堆積とそのラジカル酸化の交互プロセスによるlayer-by-layer堆積を可能にした。DPDRSの優位性はEYSOの配向結晶化における結晶性と光学特性の向上から確認できた。しかし、堆積した金属超薄層にたいするラジカル酸化が微結晶の不均一な形成（相分離）を引き起こし、非放射中心となる粒界の形成も確認した。一方、DPDRSによる立方晶（Er0.1Y0.9)2Zr2O7（c-EYZO）の配向結晶化も確認されている[2]。立方晶(200)面のｄ空間に対応する0.26nm/cycleの堆積速度において、Ｘ線回折からc-EYZOの原子層精度堆積が確認された。しかし、ラジカル酸化によるダメージにより微結晶が不均一に形成されているため、光学特性には改善の余地がある。本研究では、酸素ラジカルによる損傷を回避と低温合成を目的として、c-EYZO成膜に非ラジカル酸化を適用したデジタル処理DCスパッタリング(DPDS-NRO: Digitally processed DC sputtering with non-radical oxidation)を試みた。

実験 / Experimental

SiおよびSiO2/Si基板上にc-EYZOをDPDSーNROを用いて基板加熱無しで成膜した。立方晶は、図１に示す通り多元金属原子層（Y,Zr)と酸素原子層が交互に並んだ格子配列を持っている[3]。そこで、c-EYZOの格子配列に対応するDPDSーNROシーケンスを設計した(図２）。 デュアルカソードスパッタリング（パルス位相をπシフトする）とプラズマ休止中の酸素ガスパルスを交互に組み合わせることにより格子配列を構成し、プラズマ発生のための基本周波数20kHzのパルスについて（Er0.1Y0.9)とZrの組成比を1：1となるよう、それぞれのターゲットのデューティ比を調整した。元素組成は電子線元素状態分析装置（EPMA)により見積もった。結晶評価には走査電子顕微鏡（SEM)およびX線回折（XRD)装置を用いた。

結果と考察 / Results and Discussion

SEM観察からc-EYZO(200)面のｄ空間に対応する0.26nm/cycleの堆積速度が確認された。図3にDPDS-NRO後アニール処理無しのc-EYZOのXRDパターンを示す。図に示すように、支配的な(200)回折が観測された。これらの結果から、金属スパッタと表面酸化によるc-EYZOの原子層制御堆積（APD)の実現され、かつDPDS-NROによる低温結晶化が確認された。ここで導入した非ラジカル酸化（NRO)は金属単原子層に対して十分な酸化作用を持つだけでなく、結晶化を促す表面再構成を促し、低温成長を可能にすると考えられる。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations


図１　立方晶Y2Zr2O7の原子配列(3)。



図２　ｃ-EYZOのDPDS-NROプロセスシーケンス



図３　DPDS-NROで成膜した熱処理無しのｃ-EYZOのX線回折パターン


その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

参考文献
1) H. Isshiki, Y. Tanaka, T. Kasumi, G. Nakamura, and S. Saisho: J. Appl. Phys. 130, 185301 (2021).
2) H. Isshiki, Y. Tanaka, K. Miyagi, T. Kasumi, G. Nakamura, and S. Saisho: Jpn. J. Appl. Phys. 61, SA1001 (2022).
3) The Materials Project, Materials Data on Y2Zr2O7 by Materials Project, mp-558411 (2014).  doi.org/10.17188/1270325


成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)
  1. Ghent Nakamura, Atomically precise deposition of (Er0.1Y0.9)2SiO5 combined with digitally processed DC sputtering and non-radical oxidation, Journal of Vacuum Science & Technology A, 40, (2022).
    DOI: doi.org/10.1116/6.0001917
口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.
  1. 一色　秀夫、「デジタル処理 DC スパッタによる光学機能性酸化物の原子層精度堆積」、電子情報通信学会、第3回光集積及びシリコンフォトニクス(PICS)研究会、 2022年7月14・15日、浜松　(招待講演）
  2. 一色　秀夫、田中　康仁、税所　慎一郎、「デジタル処理DCスパッタによる機能性酸化物の原子層精度堆積とフォトニクス応用」、日本表面真空学会、スパッタリングおよびプラズマプロセス技術部会（SP部会）第171回定例研究会、2022年8月1日、東京（招待講演）
特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件

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