【公開日：2023.07.31】【最終更新日：2023.05.19】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22UT1008

利用課題名 / Title

超微細加工を活用したX線イメージング技術の高度化

利用した実施機関 / Support Institute

東京大学 / Tokyo Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

内部利用（ARIM事業参画者以外）/Internal Use (by non ARIM members)

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）加工・デバイスプロセス/Nanofabrication（副 / Sub）-

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）高度なデバイス機能の発現を可能とするマテリアル/Materials allowing high-level device functions to be performed（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

高品質プロセス材料/ High quality process materials,X線顕微鏡

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

木村 隆志

所属名 / Affiliation

東京大学

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

竹尾陽子,櫻井快,古谷登,吉永享太

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

UT-500：高速大面積電子線描画装置
UT-503：超高速大面積電子線描画装置
UT-506：枚葉式ZEP520自動現像装置
UT-600：汎用ICPエッチング装置
UT-900：ステルスダイサー

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

　放射光を利用したX線顕微鏡開発のための、精密X線光学素子の開発を行った。今年度は主に、X線顕微鏡用サンプルホルダとして使用する窒化ケイ素薄膜シリコンチップのほか、X線顕微鏡用マイクロ流路デバイスや、軟X線用回折格子の作製に取り組んだ。　この他、X線顕微鏡でのスピントロニクスデバイスのオペランド計測に取り組むため、上記の窒化ケイ素薄膜上へ、電子ビームリソグラフィと分子線エピタキシー法を組み合わせた磁性薄膜の微細パターン描画実験を行った。

実験 / Experimental

波長の短いX線用の光学素子を作製するために、実験には主に電子ビームリソグラフィを利用した半導体プロセス技術を利用した。窒化ケイ素薄膜付きシリコンウエハ上に電子ビームリソグラフィ(F5112+VD01, F7000-VD02, ADE-3000S)によりパターニングを行い、ドライ・ウェットエッチング()、レーザーダイシングを組み合わせることにより、200 nmの窒化ケイ素薄膜上に軟X線用回折格子や、磁性薄膜パターンの作製に成功した。磁性薄膜の作製には、東大物性研三輪研究室所有の分子線エピタキシー装置を利用した。 また、窒化ケイ素薄膜上に疎水化処理を施すことにより、チャイニーズハムスター卵巣がん由来細胞やヒト肝癌由来細胞、マウス神経芽細胞腫とラット神経のハイブリッド細胞などを、一般的な条件下で培養可能であることを確認した。

結果と考察 / Results and Discussion

作製したX線光学素子は、SPring-8の東京大学物質科学ビームラインであるBL07LSUや軟X線固体分光ビームラインのBL25SUで主に評価を行った。高分解能レンズレスイメージング法であるタイコグラフィや蛍光X線マッピングによる軟X線イメージングにより、上記の哺乳類細胞の50 nm分解能での観察[1]や内部の化学状態マッピング[2]、磁性薄膜中の磁区構造観察に成功した。特に細胞観察に関しては、軟X線イメージング装置の開発と合わせてプレスリリースを行い、写真付き記事（日刊工業新聞 ’22/07/20 23面）として取り上げられている。 また、X線自由電子レーザー施設SACLAにおいて軟X線用回折格子の評価も行い、F7000-VD02で作製したフェムト秒シングルショットでの分光イメージングが可能であることを実証した。今後、炭素吸収端や酸素吸収端などの短波長側へ対応させるために、加工プロセスの最適化に取り組む計画である。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

Fig. 1 SPring-8 BL07LSUにて開発を行った軟X線顕微鏡の写真。Fig. 2 軟X線顕微鏡で観察したチャイニーズハムスター卵巣がん細胞の吸収像と位相像。切片化すること無く、細胞内部の小器官を50 nm分解能でイメージングできている。

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

[1] T. Kimura, Y. Takeo, K. Sakurai, N. Furuya, S. Egawa, G. Yamaguchi, Y. Matsuzawa, T. Kume, H. Mimura, M. Shimura, H. Ohashi, I. Matsuda, and Y. Harada, Opt. Express 30, 26220 (2022).
[2] T. Shimamura, Y. Takeo, T. Kimura, F. Perrin, A. Vivo, Y. Senba, H. Kishimoto, H. Ohashi, and H. Mimura, Rev. Sci. Instrum. 94, 043102 (2023).
[3] JSR2023学生発表賞、櫻井快ほか、表彰団体：日本放射光学会、2023/3/23

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

1. Takashi Kimura, Soft X-ray ptychography system using a Wolter mirror for achromatic illumination optics, Optics Express, 30, 26220(2022).
   DOI: http://dx.doi.org/10.1364/OE.462190
   
2. Takenori Shimamura, Fabrication of ultrashort sub-meter-radius x-ray mirrors using dynamic stencil deposition with figure correction, Review of Scientific Instruments, 94, (2023).
   DOI: https://doi.org/10.1063/5.0135367
   
3. Takenori Shimamura, Design of soft x-ray fluorescence microscopy beyond 100-nm spatial resolution with ultrashort Kirkpatrick-Baez mirror, Advances in X-Ray/EUV Optics and Components XVII, , 4(2022).
   DOI: http://dx.doi.org/10.1117/12.2632949
   
4. Hiroshi Ando, Developing a Simple Scanning Probe System for Soft X-ray Spectroscopy with a Nano-focusing Mirror, e-Journal of Surface Science and Nanotechnology, 21, 200-206(2023).
   DOI: http://dx.doi.org/10.1380/ejssnt.2023-020
   

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 石川卓門, 竹尾陽子, 木村隆志, 吉見一慶, 深層学習を用いたコヒーレント回折パターンのノイズ除去, 日本物理学会2023年春季大会, 2023/3/22
2. 古谷 登, 竹尾 陽子, 江川 悟, 吉永 享太, 櫻井 快, 山口 豪太, 大和田 成起, 矢橋 牧名, 木村 隆志, 超高速大面積電子ビーム露光装置を利用したXFEL用マルチ開口回折格子の作製と評価, 2023年度精密工学会春季大会学術講演会, 2023/3/16
3. 櫻井快, 竹尾陽子, 古谷登, 江川悟, 寶本俊輝, 井上圭一, 志村まり, 木村隆志, 軟X線XAFSタイコグラフィーによる細胞内化学状態解析, 2023年度精密工学会春季大会学術講演会, 2023/3/16
4. 吉永享太, 竹尾陽子, 古谷登, 櫻井快, 江川悟, 木村隆志, 軟X 線結像型分光顕微鏡の構築に向けたォルターミラーとマルチ開口グレーティングの開発, 2023年度精密工学会春季大会学術講演会, 2023/3/16
5. S. Egawa, Y. Takeo, T. Kimura, Development of soft X-ray focusing and imaging systems using precise rotational mirrors, SACLA Users' Meeting 2023, 2023/3/2
6. 木村隆志, 先端光源を活用したX線顕微イメージング技術, 兵庫県マテリアルズ・インフォマティクス講演会（第９回）, 2022/02/01
7. 竹尾陽子, 木村隆志, 三村秀和, 筒形Wolterミラーを用いた軟X線顕微イメージング技術の開発, 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 2023/01/09
8. 古谷 登, 竹尾 陽子, 江川 悟, 吉永 享太, 櫻井 快, 山口 豪太, 大和田 成起, 矢橋 牧名, 木村 隆志, SACLAによるシングルショット軟X線顕微分光 イメージング技術の開発, 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 2023/01/09
9. 櫻井快, 竹尾陽子, 古谷登, 江川悟, 寶本俊輝, 井上圭一, 志村まり, 木村隆志, 軟X線タイコグラフィを利用した細胞内化学状態イメージング技術の開発, 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 2023/01/09
10. 吉永享太, 竹尾陽子, 古谷登, 櫻井快, 江川悟, 木村隆志, 軟X線結像型分光顕微鏡用ウォルターミラーの設計, 第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム, 2023/01/09
11. Takashi Kimura, Takeo Yoko, Kai Sakurai, Noboru Furuya, Satoru Egawa, Gota Yamaguchi, Yusuke Matsuzawa, Takehiro Kume, Hidekazu Mimura, Mari Shimura and Haruhiko Ohashi, Development of Soft X-ray Ptychography System with Electroformed Wolter Mirror, 15th International Conference on X-ray Microscopy, 2022/06/24
12. Yoko Takeo, Satoru Egawa, Noboru Furuya, Kai Sakurai, Shigeki Owada, Makina Yabashi, Takashi Kimura, Multi-Aperture Grating for Spectroscopic and Microscopic Imaging with Single-Shot Pulse of X-ray Free-Electron Laser, 15th International Conference on X-ray Microscopy, 2022/06/24
13. Takashi Kimura, In-Situ Observation of Nanoparticles in Solution by Combining X-ray Free-Electron Laser and Microfluidic Device Technology, Conference on Laser and Synchrotron Radiation Combination Experiment 2022, 2022/04/23
14. Takashi Kimura, Direct Observation of Nanoparticle Structures in Microfluidic Device using Single Pulses of X-ray Free-Electron, International Conference on X-ray Optics and Applications, 2022/04/20
15. Kai Sakurai, Yoko Takeo, Noboru Furuya, Satoru Egawa, Mari Shimura, Masashi Takei, and Takashi Kimura, Soft X-ray imaging of living cells with a micro solution holder, International Conference on X-ray Optics and Applications, 2022/04/19

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件