【公開日：2023.07.28】【最終更新日：2023.05.21】

課題データ / Project Data

課題番号 / Project Issue Number

22HK0029

利用課題名 / Title

第一原理計算とその場観察によるセラミックス合成反応機構の解明

利用した実施機関 / Support Institute

北海道大学 / Hokkaido Univ.

機関外・機関内の利用 / External or Internal Use

外部利用/External Use

技術領域 / Technology Area

【横断技術領域 / Cross-Technology Area】（主 / Main）物質・材料合成プロセス/Molecule & Material Synthesis（副 / Sub）計測・分析/Advanced Characterization

【重要技術領域 / Important Technology Area】（主 / Main）量子・電子制御により革新的な機能を発現するマテリアル/Materials using quantum and electronic control to perform innovative functions（副 / Sub）-

キーワード / Keywords

電子顕微鏡/Electron microscopy,電子回折/Electron diffraction,放射光/Synchrotron radiation,表面・界面・粒界制御/ Surface/interface/grain boundary control

利用者と利用形態 / User and Support Type

利用者名（課題申請者）/ User Name (Project Applicant)

Miura Akira

所属名 / Affiliation

山梨大学

共同利用者氏名 / Names of Collaborators in Other Institutes Than Hub and Spoke Institutes

ARIM実施機関支援担当者 / Names of Collaborators in The Hub and Spoke Institutes

内田悠,遠堂敬史,王永明

利用形態 / Support Type

（主 / Main）機器利用/Equipment Utilization（副 / Sub）-

利用した主な設備 / Equipment Used in This Project

HK-301：環境セル対応透過電子顕微鏡
HK-302：電界放出形走査電子顕微鏡

報告書データ / Report

概要（目的・用途・実施内容）/ Abstract (Aim, Use Applications and Contents)

本研究では、固相合成において反応過程で生成する準安定相をその場測定によって発見し、準安定相生成のキーファクターと考えられる物質輸送の差異を調べる。放射光XRDと電子顕微鏡でその場観察によって、反応中の原子と粒子の物質輸送の差異を明らかにし、新規準安定相創出の指針を得る。

実験 / Experimental

合成反応の可視化は、その場放射光XRD解析とその場SEM観察を組み合わせることで遂行し、加熱中に生成する新規準安定相の発見と、準安定相生成のキーファクターである物質拡散を明らかにすることを目指す。その場放射光XRDを用いることで秒単位の分解能で相の同定が可能であり、これまで見過ごされてきた準安定相の発見が期待できる。準安定な結晶構造を明らかにし、結晶中の各原子の拡散障壁を第一原理計算によって定量的に見積もることが期待できる。さらに、その場SEM₋EDX解析を組み合わせることで、マクロな物質拡散を明らかにする。ターゲットとする出発試料には大気中で吸水性のものが多いので、本研究では非大気暴露で輸送でき、加熱による合成反応を直接観察できるSEM-EDXを設計する。SEM-EDXでの観察によってミクロンサイズの物質拡散が可視化され、その場XRDと合わせることで準安定相生成に必要な物質拡散がミクロとマクロの両面から明らかになる。

結果と考察 / Results and Discussion

YBa₂Cu₃O_6+xの合成反応をモデルとし、その場分析と第一原理計算によってその生成過程を調査した。形態の変化のないY₂O₃と形状が急激に変化するBa-Cu-Oの融液が反応し、YBCOが短時間で生成することを電子顕微鏡で観察した。この短時間での反応は、Ba-Cu-O融液の高速の物質輸送と、ほとんど形態の変化のないY₂O₃の低速の物質輸送が組み合わさることで、準安定なYBCOが短時間で生成することを示している。

図・表・数式 / Figures, Tables and Equations

その他・特記事項（参考文献・謝辞等） / Remarks(References and Acknowledgements)

成果発表・成果利用 / Publication and Patents

論文・プロシーディング（DOIのあるもの） / DOI (Publication and Proceedings)

口頭発表、ポスター発表および、その他の論文 / Oral Presentations etc.

1. 三浦 章　固相合成反応のその場測定による準安定相の創出 日本物理学会2022年秋季大会・シンポジウムS3　物質中に現れる準安定性の科学：その理解と設計に基づく物性開拓（2022.9.10）

特許 / Patents

特許出願件数 / Number of Patent Applications：0件
特許登録件数 / Number of Registered Patents：0件