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従来の性能を越える新しい有機半導体用電極の開発 ~電極材料によらず電子・正孔両方の注入が可能に~

 東北大学と東京工業大学は2017年10月16日,東北大学材料科学高等研究所(AIMR)・同大学院理学研究科のタンガベル カナガセカラン助手,下谷 秀和准教授らと,東京工業大学物質理工学院の一杉 太郎教授らが共同で,優れた性能を示す有機半導体デバイス用電極の開発に成功した,と発表した.本研究は,独立行政法人 日本学術振興会の科学研究費補助金,日揮・実吉奨学会研究助成金,カシオ科学振興財団研究助成金,AIMRフュージョン・リサーチプログラムの支援を受けて行われ,成果はNature Communications誌にオンライン掲載された(注).

 次世代の半導体材料として,安価,軽量で柔軟性があり,製造プロセスが容易な有機半導体が期待されている.従来からの有機半導体デバイスでは,正孔の注入には仕事関数の高い金(Au)電極が,電子の注入には仕事関数の低いカルシウム(Ca)電極が用いられてきた.しかし,これらの金属電極には,電荷の注入効率が低いという問題があった.本研究において,研究グループは,金属電極と有機半導体の間に有機多結晶半導体(pc-OSC)層とテトラテトラコンタン(TTC)層の二層を設け,金属/pc-OSC/TTCからなる三層構造の電極を新たに設計した.TTCは炭素原子44個が一列に連なった直鎖状アルカンで,化学式はCH3(CH2)42CH3で表される.この電極では,TTCの効果により結晶性の低い多結晶半導体の薄膜が形成される.有機半導体薄膜と金属との接合面のバンドキャップ内準位のため,金属と半導体との接合が,電荷注入障壁の大きさが電極の仕事関数に依存するショットキー極限から,電極の仕事関数に依存しないバーディーン極限へ近づく.さらに,多結晶半導体の構造の乱れに起因するバンドギャップ内準位を介して,小さい活性化エネルギーで正孔や電子が半導体に注入される.そのため,電極に用いる金属の種類によらず正孔,電子ともに注入抵抗が低下,注入効率が向上する.

 この電極を用いて作製した電界効果トランジスタ(FET)は,従来の電極より多量の電荷注入が可能で,正孔,電子ともに大きな電流を流すことができた.有機半導体にルブレンを用い,電子注入にCa/pc-OSC/TTC電極,正孔注入にAu/pc-OSC/TTC電極を使用したFETにおいて,ドレイン電流は従来の電子注入にCa電極,ホール注入にAu電極を用いたFETの10倍以上となった.さらに,ホールの最大移動度22cm2V-1s-1,電子の最大移動度5.0cm2V-1s-1が得られた.電子注入と正孔注入の電極を逆に使用すると,従来構造の電極ではトランジスタとして作動しないが,新たな構造の電極では正常に作動した.また,電子注入,正孔注入ともにAu/pc-OSC/TTC電極を用いたFETも正常に作動し,発光トランジスタの作製にも成功した.

 本研究により,空気中で不安定なカルシウム等を用いることなく,安定性が高く有機半導体素子に求められる条件を満たす任意の金属を用いて,高性能な電極の作製ができることが確認された.研究グループでは,本研究の成果が,有機半導体の基礎研究だけでなく,応用においてもさまざまに活用されると期待している.

(注)T. Kanagasekaran, H. Shimotani, R. Shimizu, T. Hitosugi, and K. Tanigaki, "A new electrode design for ambipolar injection in organicsemiconductors", Nature Communications, Vol.8, Article number: 999 (2017), doi: 10.1038/s41467-017-01047-9; Published online: 17 October 2017