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世界最高性能の原子層誘電体 ~ペロブスカイトの原子層制御で高誘電率化を実現~

 国立研究開発法人物質・材料研究機構(NIMS)は2017年8月3日,NIMS国際ナノアーキテクトニクス研究拠点(MANA)の長田 実 MANA主任研究者,佐々木高義 拠点長らの研究グループが,高誘電体として知られる層状ペロブスカイト構造を持つナノシートを作製し,原子レベルの層構造の制御により高誘電率化を実現し,膜厚10nm以下のナノスケール領域で世界最高性能(誘電率:470)を有する誘電体膜の開発に成功したことを発表した.本成果は,Journal of the American Chemical Societyに掲載された(注).

 グラフェンをはじめとする原子層物質,2次元物質は,薄く強靭で,かつ高い電気伝導性などの性質を持つため,電子デバイス等への応用を目指す研究開発が世界中で行われている.グラフェンにはない新機能の開拓を狙う研究,いわゆる「ポストグラフェン材料」への関心も高まっている.特に,電荷を蓄え,かつ絶縁性を有する誘電体は,コンデンサ,メモリ,トランジスタなどの電子デバイスに欠かせない材料である.コンデンサ等の応用では,膜厚10nm以下の領域で誘電率500の材料がターゲットになってきており,高誘電率を有する2次元物質が望まれていた.

 本研究グループは,酸化物ナノシートをベースとした誘電体材料の開発を進めており,今回,層状ペロブスカイト構造を持つ一連の物質群の中から世界最高の誘電率を持つ誘電体ナノシート(Ca2Nam-3NbmO3m+1;m=3-6)の開発に成功した.ペロブスカイト構造体(例えばチタン酸バリウム(BaTiO3))では,高誘電機能発現に基本ユニットである金属酸素八面体(この例ではTiO6)が重要な役割を担っている.開発したCa2Nam-3NbmO3m+1は,金属酸素八面体(NbO6)を3個から6個分単体として取り出したもので,「究極の薄さを持つ誘電体」と呼べる.また,この層状ペロブスカイトは,mを変化させる,即ち,化学組成を変化させることにより,NbO6八面体1個(厚み:0.4nm)を単位として層構造を精密に制御することが出来る.

 その製作方法は,従来原子層レベルの構造制御に用いられている分子線エピタキシー(MBE)ではなく,ナノシート技術を利用するものである.層状構造ペロブスカイト酸化物から,化学処理によりペロブスカイトナノシートを合成し,水に分散してコロイド溶液として得られたナノシートを積木細工のように1層ずつ精密に積み重ね,層数を制御して誘電体ナノシート(Ca2Nam-3NbmO3m+1;m=3-6)を作製した.

 作製した多層膜を評価した結果,NbO6八面体3個の3層型誘電体(Ca2Nb3O10;m=3)の誘電率210を基準にして,NbO6八面体1個増すごとに誘電率が約80ずつ増加し,NbO6八面体6個の6層型誘電体(Ca2Na3Nb6O19;m=6)では誘電率470(10nm以下の領域ではあらゆる誘電体のなかで最高値)を確認した.従来のペロブスカイト構造誘電体では膜厚50nm以下まで薄膜化すると誘電率が劇的に低下するが,開発したペロブスカイトナノシートでは膜厚5~20nmで膜厚依存性のない誘電率210~470が得られている.加えて,6層型誘電体は優れた周波数特性,温度安定性,耐電圧特性(~3.5MV/cm),高容量特性(203µF/cm2),良好な絶縁特性(リーク電流10-7A/cm2以下)を持っている.以上の特性を利用すれば,従来の高誘電体と比較して1/100の小型化と1000倍大容量化を同時に実現する高性能コンデンサ素子の開発が期待できるとしている.

(注)Bao-Wen Li, Minoru Osada, Yoon-Hyun Kim, Yasuo Ebina, Kosho Akatsuka, and Takayoshi Sasaki, "Atomic Layer Engineering of High-k Ferroelectricity in 2D Perovskites", Journal of the American Chemical Society, Article ASAP, DOI: 10.1021/jacs.7b05665; Publication Date (Web): July 12, 2017